Après avoir joué au poste d'attaquant dans un club de sixième division uruguayenne, Jorge Larrionda a commencé à officier en première division à partir de 1993. Il a effectué ses débuts internationaux lors de la Copa Libertadores 1998.

L'année suivante, il dirigea sa première rencontre entre équipes nationales seniors lors du match amical Chili - Bolivie. Il a également officié lors des phases finales du championnat sud-américain U-20, compétition dont il détient le record de matches arbitrés avec douze rencontres.

Durant sa carrière internationale, il a dirigé de nombreuses finales : quatre en Copa Libertadores (2003, 2005, 2006 et 2007), une en Coupe Intercontinentale (2004, Once Caldas - FC Porto), une en Recopa Sudamericana (2004) et trois en Copa Sudamericana.

Au niveau des sélections nationales, il a participé à deux Copa América (2001 et 2007), à la Coupe des Confédérations de la FIFA 2003 en France, durant laquelle il a arbitré la demi-finale France - Turquie et au Tournoi Olympique masculin à Athènes en 2004, dirigeant le match pour la médaille de bronze entre l'Italie et l'Irak. En 2005, il a été choisi pour officier lors des Coupes du Monde U-17 et U-20 de la FIFA, supervisant le match pour la troisième place lors de la compétition U-17 et une demi-finale lors du tournoi U-20.

A la Coupe du Monde de la FIFA 2006 en Allemagne, il est devenu le premier arbitre uruguayen depuis Ernesto Filippi (en 1994) à participer à une coupe du monde. Il a ainsi supervisé quatre rencontres dont la demi-finale entre la France et le Portugal.

Outre les compétitions sud-américaines et le championnat équatorien, il a dirigé des rencontres de qualification de la zone CONCACAF comptant pour la Coupe du Monde de la FIFA.

Larrionda détient également un record insolite : en 2000, pendant la rencontre Penarol - Villa Espanola, il a désigné le point de penalty à cinq reprises.